プレスリリース・研究成果

パワー半導体β-Ga₂O₃の特性を左右する 水素の準安定状態を解明 -材料中の微量水素が持つ「2つの顔」に迫る-

2023/02/06

発表のポイント

  • 半導体材料中に広く存在する水素は、わずかな量でも材料の電気特性を大きく左右する重要な不純物欠陥。擬水素としてのミュオンはそれを調べる数少ない手法。
  • J-PARCの大強度ミュオンビーム利用により、β-Ga₂O₃(ガリア)中で擬水素としてのミュオンが取る第2の準安定状態(アクセプター的な状態)を発見。
  • 第2の状態は伝導帯と電子をやりとりすることで高速拡散することも判明。同じ状況で水素が材料中を高速に拡散できる可能性を示唆。

概要 

半導体材料の電気特性はその中に微量に存在する水素によって大きく左右されるが、その原子レベルでのメカニズムを調べる手段は極めて限られている。

東北大学金属材料研究所の岡部博孝特任助教、茨城大学理工学研究科の平石雅俊研究員、高エネルギー加速器研究機構 物質構造科学研究所ミュオン科学研究系の幸田章宏准教授、門野良典特別教授、物質・材料研究機構 (NIMS) 機能性材料研究拠点の大橋直樹拠点長、および東京工業大学国際先駆研究機構元素戦略MDX研究センターの細野秀雄特命教授らの研究グループは、大強度陽子加速器施設(J-PARC)物質・生命科学実験施設(MLF)の汎用µSR実験装置(ARTEMIS)を用い、パワー半導体として注目が集まるβ-Ga₂O₃中での「擬水素」としてのミュオンの局所電子状態を詳細に調べた。

その結果、ミュオンはそれ自身で電子のドナー・アクセプター役に対応する2つの準安定状態を取ることが判明した。特に、アクセプター状態の存在はJ-PARCの大強度ビームによる高統計データで初めて明らかにされたもので、最近提案された「両極性モデル」を支持する結果となった。また、アクセプター状態のミュオンは伝導帯と電子をやり取りし、一時的に中性の状態を経由しながら結晶中を高速に拡散していることが示され、これにより微量水素がβ-Ga₂O₃中の電気特性に影響を及ぼす新たなメカニズムの一端が明らかになった。

この研究成果は、米国科学雑誌Physical Review B にLetterとして1月18日掲載(オンライン公開)された。

詳細

 
図1 (a) 室温でのb-Ga2O3のmSR実験結果。ミュオンのスピンはミュオンを試料に注入した直後(時刻ゼロ)では100%揃っている(偏極度=1.0)が、ミュオンの近くにあるGa原子核の磁気モーメントが作る微小磁場の影響を受けて時間の経過とともに偏極を徐々に失う。これを緩和と呼び、その速さ(緩和率)から格子中でのミュオンの静止位置を調べることができる。J-PARCでは、大強度ミュオンビームで可能になった高統計・低バックグラウンドのデータ収集により、最大約25マイクロ秒までの偏極度の時間変化が観測できるようになった。その結果、図(a)に見られるように偏極が緩和を示す成分(Mu1)、および全く緩和を示さない成分(Mu2)が同時に存在することが明らかになった。特に、Mu2成分は従来バックグラウンドと区別がつかなかったが、本実験では15マイクロ秒以降でMu1に由来する偏極の部分的な回復を明確に観測することで、残りの偏極成分が試料中のミュオンに由来することを同定できた。そこで、まず緩和を示す成分(Mu1)について、外部磁場がゼロの状態 (図中ZF)と、スピン偏極の方向に磁場を加えた状態 (同LF) での測定データから緩和率を精密に決定した。これを第一原理計算によって評価されたいくつかの静止位置候補での緩和率の予測値と比較を行った結果、(b)に示す構造と良い一致を示すことが明らかになった。この成分がドナーに対応するミュオンの状態である。一方で、Mu2に対応する偏極成分は、静止状態で期待されるGa核磁気モーメントによる緩和を示さないことから、Mu2は高速拡散によって緩和が抑制された状態(運動による先鋭化)にあることも明らかになった。
また、図1に示した室温の純良単結晶試料では、およそ6割のミュオンがMu2状態を取っているが、粉末試料でのMu2成分はおよそ1割程度であることも明らかになり、2つの電子状態をとる割合が試料の質や製法に大きく依存することが明らかになった。

(b-e) 第一原理計算によって評価された水素による局所的な構造の変化。室温では(b)の構造と対応しているが、低温では(c)や(d)の状態をとる割合が増えていることが、緩和率の温度依存性を測定することで明らかになった。(e)はMu2に対応するH-を仮定した時の安定サイト。予測される緩和率は(b-d)の構造のそれに対して2倍以上の値となるが、大きな緩和率を示す成分が実験的には観測されていないため、Mu2成分が高速拡散していることを支持する。